原位固体核磁共振转子插件的设计及其在催化反应中的应用研究

doi:10.11938/cjmr20243118

波谱学杂志

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原位固体核磁共振转子插件的设计及其在催化反应中的应用研究

沈雪媛1,2，王瑞琛1,2，齐国栋1,2*, 徐君1,2*，邓风1,2

1.中国科学院精密测量科学与技术创新研究院，波谱与原子分子物理国家重点实验室，武汉磁共振中心，湖北武汉 430071；2. 中国科学院大学，北京 100049

收稿日期:2024-05-20 修回日期:2024-06-20 出版日期:2024-06-21 在线发表日期:2024-06-21
通讯作者: 齐国栋；徐君 E-mail:qgdong@wipm.ac.cn；xujun@wipm.ac.cn

Design of in situ Solid-state NMR Rotor Inserts and Their Application to Catalytic Reactions

SHEN Xueyuan1,2, WANG Ruichen 1,2, QI Guodong1,2*, XU Jun 1,2* DENG Feng1,2

1. National Center for Magnetic Resonance in Wuhan, State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular Physics, Innovation Academy for Precision Measurement Science and Technology, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430071, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2024-05-20 Revised:2024-06-20 Published:2024-06-21 Online:2024-06-21
Contact: QI Guodong；XU Jun E-mail:qgdong@wipm.ac.cn；xujun@wipm.ac.cn

摘要/Abstract

摘要： 原位固体核磁共振技术（NMR）是研究真实反应条件下催化反应过程的有力工具之一，但传统商用固体NMR转子难以在魔角旋转（MAS）条件下满足反应所需的温度和压力等条件．本文设计并加工了适用于商用固体NMR转子的插件，在转子中能够耐受室温~433 K温度范围以及常压~618.3 kPa密闭压力范围的反应条件，为在NMR磁体内原位研究化学反应提供了一种新的手段．利用该设计，我们通过固体¹H MAS NMR实验原位研究了Sn-MFI分子筛上二羟基丙酮的异构化反应，发现二羟基丙酮可经过偕二醇类中间体异构化生成甘油醛的反应途径．

关键词: 固体核磁共振, 原位技术, NMR转子, 催化反应, 谱学表征

Abstract: In situ solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) offers a powerful means to study catalytic reactions under operating conditions. Standard solid-state NMR rotors typically struggle to match the pressure and temperature of active reactions during sampling. Here, we introduce specialized inserts for commercial solid-state NMR rotors capable of withstanding pressures from atmospheric to 618.3 kPa and temperatures ranging from room temperature up to 433 K. With this innovative design, we examine the isomerization of dihydroxyacetone (DHA) on Sn-MFI zeolite catalyst using in situ ¹H MAS NMR, revealing the presence of a gem-diols-type intermediate during the transformation of DHA into glyceraldehyde.

Key words: Solid-state NMR, in-situ technique, NMR rotors, catalytic reactions, spectroscopic characterization

中图分类号:

O482.53

沈雪媛王瑞琛齐国栋徐君邓风. 原位固体核磁共振转子插件的设计及其在催化反应中的应用研究[J]. 波谱学杂志, doi: 10.11938/cjmr20243118.

SHEN Xueyuan, WANG Ruichen , QI Guodong, XU Jun, DENG Feng. Design of in situ Solid-state NMR Rotor Inserts and Their Application to Catalytic Reactions[J]. Chinese Journal of Magnetic Resonance, doi: 10.11938/cjmr20243118.

[1]	陈阳, 周萌, 李勇, 杨海军. 固体核磁共振样品制备系统的自主研制[J]. 波谱学杂志, 2024, 41(1): 77-86.
[2]	贺彩艳,肖宇情,李申慧,徐君,邓风. 固体NMR研究MOFs吸附和分离过程中的主客体相互作用[J]. 波谱学杂志, 2023, 40(2): 192-206.
[3]	董洪春,张志兰,王宁,唐丹丹,裘子慧,舒婕. 基于固体核磁共振多次交叉极化的定量检测优化技术[J]. 波谱学杂志, 2023, 40(2): 136-147.
[4]	覃瑞,王超,王强,胡敏,李金林,徐君,邓风. SSZ-13分子筛上甲醇转化过程中甲氧基物种的生成与活性研究[J]. 波谱学杂志, 2022, 39(4): 439-447.
[5]	曾姝, 徐舒涛, 魏迎旭, 刘中民. H-SSZ-13分子筛催化乙醇脱水制乙烯反应的原位固体核磁共振研究[J]. 波谱学杂志, 2022, 39(2): 123-132.
[6]	陈翰迪,孔海宇,赵侦超,张维萍. 固体核磁共振结合密度泛函理论计算研究SSZ-39分子筛的钠离子落位与铝分布[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 543-551.
[7]	杨文杰,黄骏. 基于固体核磁共振技术的固体酸结构、酸性及活性分析[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 460-473.
[8]	夏锡锋,张文静,林芝晔,柯晓康,温玉洁,王芳,陈俊超,彭路明. 氧化物纳米材料表面结构与性质的固体核磁共振波谱研究[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 533-542.
[9]	王永祥,王强,徐君,夏清华,邓风. 六氟硅酸铵后处理对H-ZSM-5分子筛酸性影响的固体NMR研究[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 514-522.
[10]	王子春,黄骏,姜怡娇. 五配位铝强化硅铝固体酸的固体核磁共振研究[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 552-570.
[11]	史朝为,石攀,田长麟. 非天然氨基酸在蛋白质动态特性核磁共振研究中的应用[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 523-532.
[12]	肖瑶,夏长久,易先锋,刘凤庆,刘尚斌,郑安民. 固体核磁共振技术在锡硅分子筛表征中的应用[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 571-584.
[13]	高树树,徐舒涛,魏迎旭,刘中民. 固体核磁共振技术在甲醇制烯烃反应中的应用[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 433-447.
[14]	陈欣,付颖懿,岳斌,贺鹤勇. 固体核磁共振技术研究金属氧化物类固体酸催化剂的酸碱性[J]. 波谱学杂志, 2021, 38(4): 491-502.
[15]	张之杰, 李端秀, 罗春, 仇汝臣, 邓宗武, 张海禄. 晶体学辅助的2-吡啶甲酸固体¹³C化学位移理论计算归属[J]. 波谱学杂志, 2020, 37(1): 67-75.

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