改性VOx/Al2O3催化剂催化氧化甲醇的固体核磁共振研究

波谱学杂志 ›› 2007, Vol. 24 ›› Issue (3): 239-247.

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改性VO_x/Al₂O₃催化剂催化氧化甲醇的固体核磁共振研究

曾丹林; 杨俊; 郑安民; 陈雷; 徐君; 叶朝辉; 邓风

波谱与原子分子物理国家重点实验室(中国科学院武汉物理与数学研究所), 湖北武汉 430071

收稿日期:2007-01-04 修回日期:2007-01-10 出版日期:2007-09-05 发布日期:2009-12-05
通讯作者: 邓风

Catalyzed Oxidation of Methanol on Acid/Base Modified VO_x/Al₂O₃Studied by Solid-state NMR

ZENG Dan-lin; YANG Jun; ZHENG An-min; CHEN Lei; XU Jun; YE Chao-hui; DENG Feng

State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular Physics (Wuhan Institute of Physics and Mathematics, the Chinese Academy of Sciences), Wuhan 430071, China

Received:2007-01-04 Revised:2007-01-10 Online:2007-09-05 Published:2009-12-05
Contact: Deng Feng

摘要/Abstract

摘要： 采用固体核磁共振研究了NaOH 和HNO₃改性的VO_x/Al₂O₃上甲醇选择性催化氧化反应. 实验结果表明: 在甲醇的氧化反应中, 酸位对二甲氧基甲烷的生成起了重要作用. 与VO_x/Al₂O₃催化剂相比, 酸改性的VO_x/Al₂O₃上的强的Bronsted酸位对二甲氧基甲烷的选择性较高, 没有Bronsted酸位的碱改性的VO_x/Al₂O₃上生成的不是二甲氧基甲烷而是甲酸盐.

关键词: 固体核磁共振, 催化, 甲醇氧化, 钒氧化物

Abstract: Oxidation of methanol catalyzed by NaOH or HNO₃ modified VO_x/Al₂O₃ was studied by solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy. The acid-treated VO_x/Al₂O₃ catalyst showed stronger Bronsted acid sites compared to the unmodified VO_x/Al₂O₃ catalyst, while the base-treated VO_x/Al₂O₃ catalyst had no Bronsted acid sites. As a result, the former exhibited higher selectivity in producing dimethoxymethane from oxidation of methanol whereas the oxidation reaction catalyzed by the later yielded mainly formate. These results indicate that the Bronsted acid sites in VO_x/Al₂O₃ catalysts play a key role in the oxidation reaction converting methanol to dimethoxymethane.

Key words: solid-state NMR, catalysis, methanol oxidation, vanadium oxide

曾丹林; 杨俊; 郑安民; 陈雷; 徐君; 叶朝辉; 邓风. 改性VO_x/Al₂O₃催化剂催化氧化甲醇的固体核磁共振研究[J]. 波谱学杂志, 2007, 24(3): 239-247.

ZENG Dan-lin; YANG Jun; ZHENG An-min; CHEN Lei; XU Jun; YE Chao-hui; DENG Feng. Catalyzed Oxidation of Methanol on Acid/Base Modified VO_x/Al₂O₃Studied by Solid-state NMR[J]. Chinese Journal of Magnetic Resonance, 2007, 24(3): 239-247.

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改性VO_x/Al₂O₃催化剂催化氧化甲醇的固体核磁共振研究

Catalyzed Oxidation of Methanol on Acid/Base Modified VO_x/Al₂O₃Studied by Solid-state NMR

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